La radiolyse pulsée de molécules en solution, pratiquée à ELYSE, qu’elle soit réductrice ou oxydante, produit des espèces radicalaires à courte durée de vie, caractérisées par leurs spectres d’absorption. Ces espèces transitoires sont parfois exotiques, et la simulation moléculaire permet de tester et de discriminer diverses espèces candidates. Nous avons mis au point il y a plusieurs années une méthode efficace de simulation de ces espèces, avec simulation Monte-Carlo classique du soluté, calcul DFT de son système électronique et réduction du solvant à un continu polarisable.  Avec cette méthode nous avons pu calculer et comparer les spectres de deux peptides inverses, valine – méthionine et méthionine – valine, qui sont très différents[Archirel2019]. Nous avons pu prédire le spectre du radical Ag^II(CN)₂^•, qui a été observé à la suite des simulations  [Léonard2020]. Nous avons étudié l’oxydation d’un antioxydant : la crocine, qui est un polyène, muni de deux sucres, les gentiobioses. Nous avons pu calculer le spectre de l’espèce oxydée par le radical OH^• et en déduire le mécanisme subtil d’oxydation, que nous avons appelé mécanisme ‘gouverné par les sucres’ [Al Gharib2023].