Aller au contenu

Développement de nouveaux nanomatériaux pour la conversion de l’énergie solaire et la génération d’hydrogène par photocatalyse

Christophe Colbeau-Justin (Prof), Mohamed N. Ghazzal (MCF), Isabelle Lampre (Prof), Alireza Ranjbari (MCF), Hynd Remita (Directrice de Recherche), Samy Remita (Prof), Srabanti Ghosh (PostDoc), Jian Li (PostDoc), Yassine Naciri (PostDoc), Wahid Ullah (PostDoc)
Alumni : Souad Abdou Zeid (Doc), Teseer Bahry (Doc), Yamina Chouli (Doc), Zhenpeng Cui (Doc), Dita Floresyona (Doc), Marija Knezevic (Doc), Vien-Duong Quach (Doc), Cong Wang (Doc), Xiaojiao Yuan (Doc)

Il existe une grande dynamique dans la recherche de matériaux pour la conversion d’énergie solaire, pour la dépollution et le « splitting » de l’eau en oxygène et en hydrogène. Nous avons développé de nouveaux photocatalyseurs très actifs à base de TiO2 photonique, de polymères conjugués, de graphdiyne ou de perovskites. La synthèse de ces matériaux fait appel à la chimie douce et à la radiolyse stationnaire, domaine d’expertise de l’équipe et méthode de choix pour générer des nanomatériaux (NMs), en solution ou en présence de support, en particulier des nanoparticules mono- et bimétalliques, de taille et forme contrôlées ou des polymères conjugués nanostructurés.

Photosystème II et nano-PolyDiPhenylButadiyne.

Couverture : Structure chirale nano-structurées pour la production photocatalytique d’H2.

Couverture : Hétérojonction graphdyine pour la production photocatalytique d’H2.

Nous avons montré que les polymères conjugués nanostructurés (PCN) étaient très actifs pour l’oxydation de l’eau [Patel2020]. Les électrons et les protons issus de la photo-oxydation de l'eau sont stockés sur le semi-conducteur organique nanostructuré. Ainsi, nous avons réussi à reproduire le fonctionnement du Photosystème II, complexe enzymatique naturel des organismes photosynthétiques. Nous développons également des matériaux multifonctionnels composites La1-xTixFeO3-PCN pour la dépollution de l‘eau. Nous avons mis au point une méthode radiolytique alternative aux méthodes chimiques et électrochimiques pour la synthèse en milieu aqueux ou organique, de différents types de polymères ou copolymères conducteurs (PC) nanostructurés [Bahry2018, Bahry2020, Bahry2021], différemment fonctionnalisés, d’hydrophilie ajustable et de morphologie contrôlée. Nous avons démontré que ces nanostructures de PC constituaient une nouvelle classe de photocatalyseurs, très performants pour des applications environnementales (dégradation de polluants organiques) [Yuan2019, Yuan2020a, Chouli2022], avec une activité sous lumière visible bien supérieure à celle de la plupart des photocatalyseurs connus. Des nanomatériaux composites à base de PC et d’argiles ou de matériaux de type COF (Covalent Organic Framework) sont aussi synthétisés par radiolyse. Ces travaux ont permis de développer plusieurs collaborations internationales avec des équipes de Pologne, du Japon, du Mexique, d’Algérie, de Chine et d’Inde. Dans le cadre d’une collaboration avec le Luxembourg et la Belgique, des photocatalyseurs « photoniques » à base de TiO2 avec une architecture périodique 3D modulable sont synthétisés par chimie douce en utilisant la cellulose comme agent structurant. Ces matériaux permettent d’améliorer le rendement quantique et les propriétés photocatalytiques du TiO2 sans avoir besoin d’ajouter de métaux nobles [Gesesse2019, CWang2020, CWang2021, CWang2023a]. Nous avons développé des hétérojonctions à base d’allotrope de carbone « Graphdiyne » pour la génération d’H2 et la valorisation de CO2. Une méthode de synthèse simple avec un rendement proche de 100% a été mise en place [Li2022]. La bande interdite de ces matériaux a été modifiée afin de les rendre photoactifs pour la production d’H2 [Li2021, CWang2023b]. Concernant la production d’H2, nous avons poursuivi nos travaux sur la modification en surface de TiO2 ou d’autres semiconducteurs tels que les polymères conjugués nanostructurés par des nanoparticules bimétalliques à base de Ni, Fe et métaux plasmoniques (Pd-Au, Ni-Au, Pt-Ni, etc.) induites par radiolyse et par des matériaux poreux de type Metal Organic Frameworks (MOFs) [Yuan2020b]. Nous avons montré par exemple que le nickel facilitait la formation des liaisons H-H et que le taux d’évolution d’hydrogène est plus important avec une co-modification avec un autre métal, un effet synergique entre les deux métaux étant obtenu [Wang2023]. Des modifications en surface de TiO2 par des MOFs à base de cuivre ont également donné des résultats très prometteurs en termes de production de H2 [Martinez2019]. Nous développons des matériaux composites à base de MOFs pour la génération et le stockage d’H2. La structure de ces matériaux composites est cruciale pour des applications en photocatalyse. En collaboration avec le Laboratoire de Chimie des Polymères Organiques et l’Institut des Sciences Moléculaires, nous avons montré qu’une famille de semiconducteurs organiques à base de trimères conjugués de type Donneur-Accepteur-Donneur forment, sous irradiation UV ou visible, des paires électrons-trous et sont très efficaces pour la production d’H2 [Yuan2023]. Leurs propriétés photophysiques, chimiques et électriques remarquables en font d’excellents candidats pour la conversion de l'énergie solaire en énergie chimique.

Des photocatalyseurs cœur-coquille sont développés par chimie douce pour la production d’H2 et la valorisation de la biomasse : des nanoparticules métalliques sont encapsulées dans une fine couche de TiO2. L’optimisation de l’interaction entre le photocatalyseur et les co-catalyseurs liée à la présence de défauts à l’interface nanoparticules/photocatalyseur engendre des propriétés photophysiques et photocatalytiques améliorées [Gesesse2018, Gesesse2020, Ferraz2021].

Par ailleurs, des pérovskites sujettes à une dissolution en milieu aqueux ont aussi pu être stabilisées par encapsulation dans une matrice inorganique. Une fois stabilisés, ces matériaux ont démontré une activité et stabilité pendant la production photocatalytique d’H2 [Knezevic2023].

Collaborations

Marie Erard et Ariane Deniset (CPSysBio, ICP), Pascal Pernot (ThéoSim, ICP), Minh-huong Ha-Thi et Thomas Pino (ISMO), Ally Aukauloo et François Brisset (ICMMO), Erwan Paineau (LPS); Robert Wojcieszak (UCCS, Université de Lille) ; Patricia Beaunier (LRS, Sorbonne Université) ; Eric Cloutet (LCPO, Université de Bordeaux) ; Fabrice Goulard (LPPI, Université Cergy Pontoise) ; Matthieu Gervais (PIMM, CNAM/ENSAM) ; Mariusz Pietrowski (Polytechnic Univ. Gdansk,  Pologne) ; Miguel A. Valenzuela (IPICYT, San Luis Palosi, Mexique) ; Fatiha Belkhadem-Mokhtari (Université d’Oran, Algérie) ; Jérôme Cornil (Laboratory for Chemistry of Novel Materials, Center for Research in Molecular Electronics and Photonics, University of Mons, Belgique) ; Damien Debeker (Institute of Condensed Matter and Nanosciences (IMCN), UCLouvain, Belgique) ; Bor Kae Chang (Department of Chemical and Materials Engineering National Central University, Taiwan) ; Jingwei Li (School of Chemistry and Chemical Engineering, Guangzhou, Chine) ; Xu Han (Catalan Institute of Nanoscience and Nanotechnology (ICN2)) ; Jordi Arbiol (CSIC and BIST, Campus UAB, Bellaterra, Barcelona, ICREA, Espagne) ; Abdelghani Laachachi (Department of Materials Research and Technology, Luxembourg Institute of Science and Technology (LIST), Luxembourg) ; Liane M. Rossi (Departamento de Química Fundamental, Instituto de Química, Universidade de São Paulo, Brésil) ; Rituporn Gogol  (School of Basic Sciences, Indian Institute of Technology, Mandi, Inde) ; Zenpeng Cui (School of Nuclear Science and Technology, Lanzhou University, Gansu, Chine)